合肥微尺度物质科学国家实验室国际功能材料量子设计中心陈伟博士、崔萍博士与中国科大、哈佛大学的同行合作，在二维材料受限催化理论研究方面取得重要进展，预言石墨烯覆盖下镍表面可成为理想产氢平台。该研究成果以“Enhancing the Hydrogen Activation Reactivity of Nonprecious Metal　　　　　
Substrates via Confined Catalysis Underneath Graphene”为题发表在国际权威杂志《纳米快报》(Nano Letters)上。共同第一作者为物理学院2016届本科毕业生周逸浓和量子信息与量子科技前沿协同创新中心墨子博士后陈伟。

　　随着环境问题的日趋严峻，寻找绿色燃料替代传统化石燃料成为解决能源危机与环境污染的一个重要突破口。作为理想的清洁能源，氢气一直受到广泛关注。在析氢反应中，氢气的生成速率与氢原子在催化剂上的吸附能呈现著名的“火山型”曲线关系，其曲线峰值位于贵重金属铂处。如何提高传统催化材料的活性，寻找相对廉价的新型催化剂，一直是该领域研究的核心问题。近年来，中科院大连化物所包信和博士的研究团队提出了受限催化的概念，即将催化剂和反应物部分或全部置于空间受限的环境中，通过边界条件调控参与化学反应的电子态，以达到增强反应速率的目的，并基于多种新型纳米体系以一氧化碳的氧化和煤的处理为例展示了受限催化的显著优越性。

　　在该项新的研究中，中国科大团队进一步提出了临界催化的概念，即选取本身已经具有一定催化活性的廉价金属材料，通过二维材料的修饰引入受限催化，从而大幅加快氢生成的速率。通过第一性原理计算，该团队发现当氢原子位于石墨烯和不同金属的界面时，其吸附能比在没有石墨烯覆盖的金属上都有一定程度的减弱。特别突出的是，金属镍 (111) 面的吸附能因为石墨烯的覆盖，其相应的析氢能力被调控到火山型曲线的峰值附近，成为具有高催化活性的催化剂材料。同时，计算表明氢在界面处的扩散速率仍非常快，这一性质也确保生成物的快速收集。


　　中国科大的这项研究将临界催化和受限催化的概念有机结合，为清洁能源氢气的廉价制备以及其它一些工业上重要的化学反应提供了新思路。石墨烯覆盖下的镍是一种高效、稳定、经济的析氢反应催化剂，这一预言的实验验证也有望运用于绿色能源产业的发展中。

　　上述研究得到了基金委、中科院、科技部和教育部的资助。

　　论文链接:
　　http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acs.nanolett.6b02052