中国科大周蒙教授课题组与美国卡耐基梅隆大学金荣超教授课题组合作，揭示了一维生长金属纳米结构光学性质的演化。研究成果以“Evolution of coherent vibrations in atomically precise gold quantum rods with periodic elongation”为题，于6月11日在《科学进展》上发表。

　　纳米材料的激发态振动行为反映其力学与光学特性。传统金纳米棒的振动模式包括纵向和横向两类，振动频率与结构尺寸密切相关。然而，当尺寸缩小至原子级别（<2nm）时，传统弹性理论对其振动行为的描述面临挑战，尤其是电子结构、表面应力与配体耦合等因素在此尺度下更为显著。

　　本研究选取了一系列径向尺寸一致（3.15Å）、长度逐步增长的棒状金纳米团簇，并通过紫外-可见-近红外吸收光谱确认其具有共通的~400nm吸收峰与可调的近红外吸收特征（图1），体现出其各向异性电子结构。

图1. 一维生长金纳米结构的稳态光谱

　　利用飞秒时间分辨瞬态吸收光谱，研究团队系统揭示了该系列金棒的激发态动力学过程。结果显示，所有体系在400nm激发下均出现快速的系间窜越（ISC）过程，且其速率随棒长增加而加快。更为重要的是，在带边激发条件下观测到清晰的相干振荡信号（图2）。频谱分析表明，这些相干振动主要包含两种模式：其一为与棒长呈线性关系的纵向振动，其二为与长度无关的横向振动。

图2. 棒状金纳米团簇的相干振荡现象。

　　该系列棒状金纳米团簇的纵向振动频率相较于经典弹性模型表现出显著偏离，打破了频率与1/L成正比的线性关系（其中L为纳米棒的长度）。进一步的理论计算模拟了Au₄₂至Au₁₁₄的拉曼振动模式，结果与实验中获得的主振动频率（约1.7THz和2.6–2.9THz）高度吻合，验证了实验观测的可重复性。本工作系统揭示了原子级结构精确可调的金纳米棒中相干振动的起源与演化规律，为深入理解低维金属材料中的光-声相互作用奠定了基础。相关研究成果对相干振动的调控、能量传输及纳米光电子器件的设计具有重要参考价值。

　　中国科大张伟特任副研究员为论文第一作者，中国科大周蒙教授、孔洁特任副研究员和卡耐基梅隆大学金荣超教授为该论文的通讯作者。该研究工作得到了中国科学院、国家自然科学基金委及中国科学技术大学相关项目的资助。

　　论文链接：https://doi.org/10.1126/sciadv.adx2781