近日，中国科大杨金龙教授课题组胡伟团队在二维铁电Rashba材料领域取得进展，研究成果以题为“High-Throughput Inverse Design for 2D Ferroelectric Rashba Semiconductors”发表在Journal of the American Chemical Society上。

　　自旋电子研究的一个重要领域是使用晶体管中的电子自旋来传输和处理信息。迄今为止，在自旋逻辑、磁控自旋电子学和半导体自旋电子学领域，科学家们已经做出了许多努力来操纵编码在自旋中的信息。在Datta和Das提出的自旋场效应晶体管的开创性想法30多年后，许多实际限制仍然阻碍了晶体管的实施。由于磁性半导体需要低温操作和外部磁场来控制自旋分布，希望找到非磁性半导体来操纵自旋电子器件中的自旋，而无需磁场和铁磁材料的帮助。在这种情况下，一类新型的铁电Rashba半导体值得进一步探索，因为可以通过非易失性电控制的铁电极化反转来逆转它们的自旋分布。

图1 Rashba效应和铁电性在二维材料中的设计原则。

　　杨金龙教授课题组胡伟团队采用了逆向设计搜索了同时具有Rashba效应和铁电性的二维非磁性半导体。首先，课题组定义了Rashba效应、铁电性和共功能性的设计原则，并针对实际应用优化了设计原则。导致Rashba效应和铁电性能够存在的必要共同设计原则包括非中心对称极性空间群和非零平面外偶极子。导致Rashba效应能够存在的独特必要设计原则是时间反演对称性和非零自旋轨道耦合效应，而铁电性的独特必要设计原则是两个具有相反铁电极化的简并基态和具有非极性空间群的非极性过渡态。

　　此外，优化设计原则包括价带顶或导带底中的纯Rashba效应、用于器件小型化的薄材料、可克服的铁电能量势垒。根据必要设计原则在二维材料数据库中进行筛选后，课题组发现了30 个铁电 Rashba单层材料、两个纯铁电单层材料和97个纯 Rashba单层材料。铁电Rashba半导体具有三种类型的结构，包括 A2 P 2 X 6型（空间群P 31 m）、ABP 2 X 6（空间群P 3 ）和AB 型（空间群P 3 m 1）。

图2 同时具有Rashba效应和铁电性的二维半导体材料的筛选流程。

　　然后，课题组进行高通量密度泛函理论计算研究上述三种类型的结构。15个A 2 P 2 X 6单层、11个ABP 2 X 6单层和47个AB单层在价带顶或导带底中具有纯Rashba效应。由于AB型是2D 最薄的Rashba结构，我们进一步研究AB单层，发现14个AB单层（AlBi、SiPb、TlP、GaSb、InSb、BBi、AlSb、GeSn、SiSn、GaAs、InAs、AlAs、InP 和 TlF ) 具有可克服的能量势垒，这是有前途的铁电Rashba半导体。特别是，二维AlBi单层具有最大的Rashba 常数 (2.738 eV·Å) 和相对较小的铁电势垒 (0.233 eV）。对于2D 铁电 Rashba 半导体，可以通过非易失性电控制切换铁电极化来反转自旋分布。因此，这个逆向设计的成果可以运用到自旋电子和逻辑器件上，例如自旋场效应管和双极存储器件。

图3 AlBi单层材料的铁电双势阱和电子结构。

　　Rashba常数计算和自旋分布可视化脚本已经集成到KSSOLV软件中（Comput. Phys. Commun. 2022, 279, 108424）。杨金龙教授课题组关于Rashba效应的相关工作：Nano Lett. 2020, 21, 740−746; J. Phys. Chem. Lett. 2021, 12, 12256−12268; J. Phys. Chem. Lett. 2021, 12, 1932−1939; RSC Adv. 2020, 10, 6388−6394。

　　中国科学技术大学杨金龙教授和胡伟研究员为共同通讯作者，化学与材料科学学院学生陈佳佳为第一作者。研究工作得到了基金委、科技部和中科院等项目的资助。

　　论文链接：https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/jacs.2c08827